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第一性原理計(jì)算在鋰離子電池領(lǐng)域的應(yīng)用

 

隨著全球經(jīng)濟(jì)及社會(huì)的發(fā)展,人們對(duì)于能源的需求及使用日益增長(zhǎng)。環(huán)境污染和化石能源匱乏的問(wèn)題日益顯著,為了人類(lèi)的可持續(xù)發(fā)展。尋求開(kāi)發(fā)新能源和可再生資源迫在眉睫。太陽(yáng)能和風(fēng)能等新型能源雖然便利清潔,但是由于其自身受時(shí)空分布不均勻的特點(diǎn)限制在現(xiàn)階段并不能廣泛使用。作為化學(xué)儲(chǔ)能裝置,鋰離子電池1以比功率高、能量密度大、壽命長(zhǎng)、自放電率低和貯藏時(shí)間長(zhǎng)等優(yōu)點(diǎn),被廣泛應(yīng)用于便攜式電子設(shè)備、航天、軍事裝備及電動(dòng)交通工具。目前,鋰離子電池已逐步替代其他電池為主要的動(dòng)力電池。另一方面,由于近年來(lái)智能電網(wǎng)及大規(guī)模儲(chǔ)能領(lǐng)域的發(fā)展對(duì)鋰離子電池的能量密度和功率密度提出了更高的要求,這使得開(kāi)發(fā)具有高能量密度和大功率密度的新型鋰離子電池尤為重要。

第一性原理計(jì)算方法即從頭算(ab initio)被廣泛應(yīng)用在化學(xué)、物理、生命科學(xué)和材料學(xué)等領(lǐng)域。它的基本思想是將多個(gè)原子構(gòu)成的體系看成是由多個(gè)電子和原子核組成的系統(tǒng),并根據(jù)量子力學(xué)的基本原理對(duì)問(wèn)題進(jìn)行最大限度的“非經(jīng)驗(yàn)性”處理。它只需要5個(gè)基本常數(shù)(m0,e,h,c,kB)就可以計(jì)算出體系的能量和電子結(jié)構(gòu)等物理性質(zhì)。第一性原理計(jì)算可以確定已知材料的結(jié)構(gòu)和基礎(chǔ)性質(zhì),并實(shí)現(xiàn)原子級(jí)別的精準(zhǔn)控制,是現(xiàn)階段解決實(shí)驗(yàn)理論問(wèn)題和預(yù)測(cè)新材料結(jié)構(gòu)性能的有力工具。并且,第一性原理計(jì)算不需要開(kāi)展真實(shí)的實(shí)驗(yàn),極大地節(jié)省了實(shí)驗(yàn)成本,現(xiàn)已被廣泛應(yīng)用于鋰離子電池電極材料的嵌脫鋰機(jī)理探索、擴(kuò)散能壘計(jì)算、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、嵌鋰容量機(jī)理研究等方面,為鋰離子電池電極材料的制備和改性提供了有效的理論指導(dǎo)。

其中,在鋰電領(lǐng)域,利用第一性原理計(jì)算為鋰離子電池材料的設(shè)計(jì)提供的理論應(yīng)用主要集中于以下幾個(gè)方面:

工作電壓的計(jì)算

鋰離子嵌入電壓是鋰離子電池的一個(gè)重要參數(shù),而理想的材料是正極材料的電壓平臺(tái)足夠高、負(fù)極材料的電壓平臺(tái)足夠低,才能得到較高的工作電壓,進(jìn)而為鋰離子電池提供較高的能量密度。第一性原理可以通過(guò)計(jì)算材料基態(tài)的電子總能量計(jì)算出平均嵌鋰電壓(average intercalationvoltage,AIV),與實(shí)驗(yàn)測(cè)到的電壓數(shù)值比較接近,其原理闡述如下,例如電極反應(yīng)式:

其開(kāi)路電壓可由如下公式計(jì)算所得:

其中,μcathode和μanode分別為鋰原子在正負(fù)極材料中的化學(xué)勢(shì),z為反應(yīng)過(guò)程中轉(zhuǎn)移電子數(shù),F(xiàn)是法拉第常數(shù),△G為吉布斯(Gibbs)自由能。

在0K時(shí),可近似為△G≈△E,則公式1可寫(xiě)為:

 

因此,只要計(jì)算反應(yīng)前后的各物質(zhì)的總能量,就可以利用公式(2)求解正極材料的平均電壓。第一性原理計(jì)算可以比較準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)材料的平均嵌鋰電壓,與實(shí)驗(yàn)測(cè)到的電壓數(shù)值比較接近,如Zhou等2人通過(guò)計(jì)算得正極材料LiNiPO4的電壓為5.1V,而實(shí)驗(yàn)測(cè)試值為5.1V-5.3V。Chen等3通過(guò)計(jì)算所得正極材料LiFePO4的平均電壓為3.2V,其實(shí)驗(yàn)值為約3.4V。另外, Hassan等4利用第一性原理計(jì)算所得到的RuO2負(fù)極材料工作電壓曲線(xiàn),與實(shí)驗(yàn)中所獲得工作電壓曲線(xiàn)變化趨勢(shì)定性的符合。

電子傳導(dǎo)性和離子擴(kuò)散性

倍率性能是指電池在一定時(shí)間內(nèi)放出其額定電容的電流值。倍率性能越高的電池,放出相同容量的時(shí)間則越短,這有利于電池快速的充放電。材料的離子電導(dǎo)率和電子電導(dǎo)率共同影響著材料的倍率性能。高倍率下的充放過(guò)程不僅需要快速的離子擴(kuò)散,也需要快速的電子傳導(dǎo)。

利用第一性原理計(jì)算的方法,可以采用NEB(Nudged elastic band)和CI-NEB(A Climbing image nudged elastic band)的方法,對(duì)材料中鋰離子的擴(kuò)散能壘進(jìn)行計(jì)算,而擴(kuò)散能壘則對(duì)應(yīng)著鋰離子的擴(kuò)散能,也就是擴(kuò)散速率。擴(kuò)散能壘越低的材料,其擴(kuò)散速率越大,則相應(yīng)的倍率性能則越高。像大家在文獻(xiàn)中所看到的諸如此類(lèi)的擴(kuò)散能壘圖5,都是通過(guò)第一性原理計(jì)算的方法進(jìn)行計(jì)算的。N摻雜石墨烯能夠改善負(fù)極材料的鋰離子擴(kuò)散速率,除了在實(shí)驗(yàn)中測(cè)得的實(shí)驗(yàn)值來(lái)驗(yàn)證外,也可以通過(guò)第一性原理計(jì)算來(lái)計(jì)算不加N摻雜石墨烯時(shí)材料中鋰離子的擴(kuò)散能壘,通過(guò)和加N摻雜石墨烯后的復(fù)合材料的鋰離子擴(kuò)散能壘進(jìn)行對(duì)比來(lái)分析復(fù)合材料中擴(kuò)散能壘的降低是否真的是引入N摻雜石墨烯引起的。

材料結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的計(jì)算

安全性能一直是鋰離子電池的一個(gè)重要指標(biāo),這影響了電極材料和電解液的選擇,我國(guó)曾出現(xiàn)過(guò)車(chē)載鋰離子電池起火的事故,正是因?yàn)殡姵卦谑褂眠^(guò)程中造成短路導(dǎo)致的。所以,必須選擇結(jié)構(gòu)和熱穩(wěn)定性均良好的材料作為鋰離子電池的電極材料。在鋰離子電池正極材料充放電循環(huán)中,在深度脫鋰時(shí),正極材料可能會(huì)釋放O2,這不僅會(huì)消耗電解液,更會(huì)導(dǎo)致爆炸,造成重大安全問(wèn)題。

利用第一性原理計(jì)算,可以通過(guò)計(jì)算材料缺陷的形成能和遷移能,來(lái)預(yù)測(cè)相穩(wěn)定性。例如Hakim Iddir等6基于第一性原理計(jì)算,通過(guò)計(jì)算Co空位的形成能和遷移能,預(yù)測(cè)了xLi2MnO3•(1−x)LiMO2的相穩(wěn)定性。Gao等7基于DFT和FPMD分析了Ti,V,Cr,F(xiàn)e,Co,Ni,Zr和Nb等元素?fù)诫sLi2MnO3材料中的Mn對(duì)于材料性能的影響,通過(guò)定義O的反應(yīng)焓,計(jì)算吉布斯自由能,來(lái)研究摻雜后材料中O2生成的難易程度。Ti-,V-,Cr-,Co-,Ni-和Zr-doped在含Li量y=1.5之前達(dá)到零點(diǎn),因此,其摻雜不能推遲O2的釋放。而Fe-和Nb-doped在Li移除量超過(guò)0.5時(shí)仍未達(dá)到零點(diǎn),表明其摻雜可以抑制材料在反應(yīng)中的O2的生成,從而使得材料的安全性能得到提升,其理論計(jì)算的結(jié)果與實(shí)驗(yàn)摻雜得到的結(jié)果一致。

儲(chǔ)鋰容量的計(jì)算

電極材料的容量是電極中非常重要的性能,在第一性原理計(jì)算中,可以通過(guò)電極材料對(duì)鋰原子的吸附能來(lái)進(jìn)行容量的分析。吸附能的大小可以比較不同材料對(duì)鋰原子的吸附能力,吸附能越大的材料,其吸附鋰原子的能力則越強(qiáng)。但是,吸附能大的材料,其容量并不一定高。因?yàn)槲侥茉酱?,如果其繼續(xù)吸附鋰原子后,吸附能降低的速率很大的話(huà),那么這種材料的儲(chǔ)鋰容量便不會(huì)高。如果吸附能越大,當(dāng)逐漸增加鋰原子后吸附能的降低速率也很平緩時(shí),這種材料就有可能擁有較大的儲(chǔ)鋰容量。鋰原子有內(nèi)聚能,也就是鋰原子自身形成鋰塊體時(shí)所對(duì)應(yīng)的能量。當(dāng)鋰原子在材料中的吸附能低于內(nèi)聚能時(shí),這時(shí)鋰原子傾向于形成鋰塊體,而不再為電池的容量做貢獻(xiàn),也就是說(shuō),當(dāng)我們利用第一性原理計(jì)算得到材料的吸附能低于鋰塊體的內(nèi)聚能時(shí),此時(shí)所對(duì)應(yīng)的的儲(chǔ)鋰容量則為該材料的理論儲(chǔ)鋰容量。

例如Wang等8利用第一性原理計(jì)算得到了(摻雜)石墨烯與金屬氧化物負(fù)極材料的反應(yīng)產(chǎn)物L(fēng)i2O構(gòu)成的界面儲(chǔ)鋰容量,為金屬氧化物在實(shí)驗(yàn)中所觀察到的額外容量的產(chǎn)生提供了機(jī)理的解釋。

 

但是,第一性原理計(jì)算在現(xiàn)階段鋰離子電池領(lǐng)域中的應(yīng)用也有局限性,因?yàn)閷?shí)際電極材料的工作狀態(tài)是在多種反應(yīng)共存的條件下進(jìn)行的,而通過(guò)第一性原理計(jì)算模擬的材料性能是在理想的平衡態(tài)條件進(jìn)行的,這可能造成計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值產(chǎn)生一定的偏差。但是,通過(guò)第一性原理計(jì)算得到的數(shù)值可以定性的幫助實(shí)驗(yàn)工作者進(jìn)行輔助分析,解釋實(shí)驗(yàn)中存在的一些機(jī)理問(wèn)題,為鋰離子電池電極材料的設(shè)計(jì)提供一定的幫助。

最后,給大家進(jìn)行一個(gè)簡(jiǎn)單的詞匯科普—VASP。大家看到的在鋰電領(lǐng)域第一性原理計(jì)算的文獻(xiàn)中經(jīng)常所看到的VASP一詞,其實(shí)是Vienna Ab-intio Simulation Package的縮寫(xiě),它是基于密度泛函理論并利用平面波贗勢(shì)方法進(jìn)行從頭分子動(dòng)力學(xué)和第一性原理計(jì)算電子結(jié)構(gòu)計(jì)算的軟件包,是目前材料模擬和計(jì)算材料科學(xué)研究中非常流行的商用軟件。Vasp軟件是由J. Furthmuller和G. Kresse首先開(kāi)發(fā)和利用的,并在后期得到了不斷的更新和完善,如今使用的Vasp軟件包已相當(dāng)成熟。

Vasp軟件包具有以下優(yōu)點(diǎn):

(1)它給出了周期表中幾乎全部元素的贗勢(shì),這些贗勢(shì)已經(jīng)經(jīng)過(guò)充分的測(cè)試,形成了一個(gè)可用性非常高的贗勢(shì)庫(kù)。

(2)優(yōu)化算法的實(shí)現(xiàn)(RMM-DISS,blocked Davidson和共軛梯度算法)效率高、穩(wěn)定性好。

(3)雖然沒(méi)有圖形界面,但是使用文檔詳細(xì),入門(mén)快。

(4)所支持的計(jì)算機(jī)平臺(tái)(單機(jī),計(jì)算集群,超級(jí)標(biāo)量計(jì)算機(jī)和超級(jí)向量計(jì)算機(jī))非常廣泛,幾乎在所有架構(gòu)(Intel的Pentium系列、Athlon系列的CPU、DEC的Alpha機(jī)等等)的計(jì)算機(jī)器的運(yùn)行效率都非常高。

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